Hluboko v horách, co se vzpínají za svatyní Hakurei, se začali rojit démoni. V podobných případech zběhlá kněžka Reimu ví co dělat, sedá na svou létající želvu Genjii a vyráží démony eliminovat i s příčinou invaze. Kromě Reimu jsou hratelné další tři postavy, čarodějka Marisa, přízrak Mima a květinová Yuuka. 

Mystic Square jde v zaběhlých kolejích předchozího dílu a jedná se o danmaku s vertikálním scrollováním. Ve shora viděném prostředí střílíte nalétávající nepřátele a uhýbáte jejich projektilům. V každém levelu se musíte probít přes řadové nepřátele až k bossovi. Sbíráte talismany, tím sílí váš útok a nabíhá vyšší skóre. Hratelné postavy mají odlišné útoky a tlachání s nepřáteli. Hra nabízí více příběhových konců podle toho, jestli jste hráli s continue nebo ne.

Mystic Square je pátým dílem série Touhou a poslední díl pro PC-98, po kterém Zun začal tvořit pod novým jménem Team Shanghai Alice.